In den Jahren 1965 bis 1967 führte Stan Lee zusammen mit seinem Kunstpartner Don Heck die Avengers durch ihre „Kooky Quartet“-Ära mit ungestümen Abenteuern und bedeutender Charakterentwicklung. Hawkeye, Scarlet Witch, Quicksilver und Captain America stellten sich allen Herausforderern, oft in mehrteiligen Epen, die die Avengers gegen alte und neue Gegner stellten, wie die Zauberin, Doktor Doom und Kang.

Die Avengers von 1965–1967 erlebten auch Veränderungen innerhalb der Team- und Kreativszene. Die Wespe und Goliath kehrten zu den Mächtigsten der Erde zurück – letzterer in einem neuen Kostüm und Codenamen – und Schwarz Widow sowie Hercules traten als Gaststars auf. Lee verließ die Serie im Sommer 1966 als Autor und übergab die Schlüssel der Avengers an den Neuzugang Roy Thomas, dessen frühe Geschichten die Bühne für seine zukünftigen Erfolge bereiteten, bei denen er den Titel zu einem Vermächtnis voller Meilensteine führte.

Die Avengers Nr. 21–40 sind hier in einer Ausgabe versammelt, die die Größe und Proportionen der Original-Comicseiten genau nachahmt; mit Comics aus der Sammlung von Bob Bretall, dem Guinness-Weltrekordhalter für die größte Comicsammlung, sorgfältig fotografiert, um das Erscheinungsbild der Comics bei ihrer ersten Veröffentlichung zu imitieren, während sie gleichzeitig digital restauriert wurden, um Probleme der damals unvollkommenen Druckqualität zu korrigieren. Ein spezieller Papiertyp wurde exklusiv für diese Serie entwickelt, um das Gefühl und die Farbtiefe des Zeitungsdrucks der Original-Comics nachzubilden.

Die Marvel Comics Library wurde hoch gelobt, weil sie ein altbewährtes Leseerlebnis mit einem luxuriösen, großformatigen Buchformat verbindet und den begehrten Eisner Award der Branche für das beste Veröffentlichungsdesign gewann. Ergänzt werden die Comics durch einen Essay des Black Panther-Autors Christopher Priest, dessen lebendiger Stil sich mit einer tiefen und bleibenden Liebe zur Comic-Kunstform und ihrer Geschichte verbindet. Begleitet wird sein Essay von einer Galerie mit Originalkunstwerken, Fotografien, Raritäten und anderen Artefakten aus dieser Zeit.

Ebenfalls erhältlich in einer Collector’s Edition mit 1.000 nummerierten Exemplaren.